A primeira grande vitória cristã ocorreu ainda ao lado dos soldados bizantinos, na cidade de Niceia, próxima a Constantinopla, tomada pelos seljúcidas poucos anos antes. Godofredo e os seus cavaleiros da Lorena tiveram um pequeno papel no cerco desta cidade, com Boemundo de Taranto a comandar a operação com sucesso.
Quando os cruzados estavam quase a invadir a cidade, notaram que subitamente tinha surgido uma bandeira bizantina no topo das suas muralhas. Aleixo I Comneno tinha usado os cruzados como arma de intimidamento para forçar um acordo com os turcos e agora tinha-se apoderado da cidade. Estas negociações secretas eram um sinal de o que seria a relação futura entre os cruzados e os bizantinos.

Godofredo continou a ter uma influência menor na cruzada até à chegada a Jerusalém em 1099. Na batalha de Dorileia, quando a vanguarda cristã fôra encurralada pelos seljúcidas, auxiliou-os, juntamente com os outros príncipes, e saqueou o campo do inimigo.
Em Junho de 1098 participou da tomada de Antioquia, após um longo e sofrido cerco que viu alguns cruzados voltarem à Europa, desanimados com a aparente impossibilidade da conquista. Quando Aleixo I teve notícias da situação deseperada, pensou que os ocidentais estavam derrotados e não veio em sua ajuda conforme tinha prometido.

Também por isso, quando os cruzados finalmente tomaram a cidade, decidiram serem inválidos os juramentos feitos ao imperador. Boemundo, o primeiro a entrar na cidade, acabou por assumir o controlo destes domínios, depois de derrotar as forças muçulmanas de Kerbogha de Mossul.

Cerco de Jerusalém em 1099Depois desta vitória os cruzados dividiram-se sobre o seu próximo passo. O bispo Ademar de Monteil, o líder espiritual da cruzada, morrera em Antioquia. Boemundo decidiu permanecer na cidade para assegurar o seu novo principado e o irmão mais novo de Godofredo, Balduíno de Bolonha, dirigiu-se para norte, onde fundaria o Condado de Edessa.

A maioria da infantaria queria continuar para sul, até Jerusalém. Mas Raimundo IV de Toulouse, o mais influente líder no momento e rival de Boemundo pelo controlo de Antioquia, hesitou em continuar a marcha. No entanto, e após alguns meses de espera, foi forçado pelos seus seguidores a seguir para a Cidade Santa, e Godofredo apressou-se a se juntar à expedição.

Nestes territórios da Palestina, os inimigos eram agora os muçulmanos do Norte de África da dinastia dos fatímidas de Cairo, no Egipto, que tinham tomado Jerusalém em Agosto de 1098. Esta era a cidade mais ambicionada pelos cruzados, e onde Godofredo de Bulhão entraria para a história.
Os cristãos chegaram à cidade em Junho de 1099, construindo escadas de madeira para subir as muralhas. O ataque principal teve ocorreu a 14 e 15 de Julho. Godofredo e alguns dos seus cavaleiros foram os primeiros a penetrar na cidade: a exacta sequência terá sido Letoldo e Gilberto de Tournai, depois Godofredo e o seu irmão Eustácio. E uma vez lá dentro, seguiu-se o massacre dos muçulmanos e judeus da cidade. Ao fim de três anos de lutas, os cruzados atingiam o seu objectivo, conquistando a Cidade Santa e ficando na posse do Santo Sepulcro, o túmulo de Jesus Cristo.