Em 1095, e em resposta a um apelo do Império Bizantino, o novo papa, Urbano II, proclamou uma guerra santa contra as forças islâmicas que estavam na posse de Jerusalém e dos outros lugares santos da Palestina. A idéia das cruzadas ganhou ímpeto por toda a Europa, me parte devido ao zelo religioso, uma vez que papa prometia que todos os pecados seriam perdoados a quem tomasse a cruz.
Os filhos não primogenitos de nobres, como Godofredo, viram a oportunidade de estabelecer um domínio seu no exterior, em terras que se podiam conquistar aos muçulmanos. Este foi o segundo movimento da Primeira Cruzada, ou a Cruzada dos Nobres, tendo ocorrido anteriormente a fracassada Cruzada Popular, que por onde passara na Europa causara muita destruição e fora aniquilada na Ásia Menor.
Godofredo tinha adoecido (o que nesta época supersticiosa era considerado um castigo por faltas cometidas) pouco depois da expedição contra Gregório VII, pelo que é provável que a sua participação nas cruzadas fosse também uma forma de penitência para expiar o pecado de lutar contra o papa.

Assim, vendeu Bulhão ao príncipe-bispo Otberto de Liège e Stenay ao príncipe-bispo de Verdun, e tomou empréstimos sobre a maioria das suas terras. Com este dinheiro juntou um exército de cavaleiros para o acompanharem à Terra Santa. Também os seus irmãos, o agora conde Eustácio III de Bolonha, o mais velho, e Balduíno, o mais novo, que não possuía terras de importância na Europa.
Muitos outros nobres, de maior ou menor importância, juntaram o seu próprio exército. Raimundo de Saint-Gilles tinha o maior número de seguidores. Aos 55 anos de idade era o mais velho e talvez o mais célebre cruzado, e por causa disto tencionava ser o líder de toda a expedição. Ademar de Monteil, o legado papal e bispo de Le Puy, viajava com este conde de Toulouse.

Godofredo de Bulhão e outros barões no palácio imperial de Aleixo I ComnenoOutros dos mais importantes participantes desta cruzada, que não incluíu nenhum rei, foram o conde Roberto II da Flandres, Hugo de Vermandois, filho do rei Henrique I da França, e Boemundo de Taranto, um cavaleiro normando que já enfrentara os bizantinos devido à política externa do seu principado. Cada um destes exércitos viajou em separado, uns atravessando a Europa de Leste e outros navegando pelo mar Adriático a partir do sul da Itália.
Os irmãos bolonheses iniciaram a longa viagem para Jerusalém em 15 de Agosto de 1096, à frente de provavelmente 40.000 homens da Lorena, pela "Estrada de Carlos Magno" como, segundo o cronista Roberto o Monge, Urbano II terá chamado a este trajecto (que passava por Ratisbona, Viena, Belgrado e Sófia). Ao passarem pela Hungria, depois dos distúrbios causado pela Cruzada Popular e de agora algumas pilhagens dos francos, o rei Colomano exigiu um refém para garantir a conduta correcta dos cruzados. Por isso o jovem Balduíno ficou em poder dos húngaros até os seus companheiros saírem deste território.

Depois de entrar nos domínios do Império Bizantino, houve algumas escaramuças com os gregos, que também tinham sido vítimas da Cruzada Popular. Os bolonheses foram o segundo exército a chegar a Constantinopla, em Novembro, depois de Hugo de Vermandois, e mais uma vez não conseguiram evitar que as suas forças pilhassem os territórios vizinhos. O imperador Aleixo I Comneno foi forçado a ceder um refém aos cruzados para repôr a paz, e o escolhido foi o seu filho e futuro imperador João II Comneno, que foi confiado a Balduíno.
Durante vários meses foram chegando mais forças cruzadas, e subitamente os bizantinos tinham um exército de cerca de 4.000 cavaleiros e 25.000 soldados a pé acampados às portas da sua capital. Mas os cristãos ocidentais e orientais tinham objectivos diferentes: os segundos queriam ajuda para reconquistar as terras que os turcos seljúcidas lhes haviam tomado.

Para os cruzados que pretendiam conquistar a Terra Santa e estabelecer lá um domínio cristão, os problemas de Aleixo I com os seljúcidas eram uma questão menor. Mas como condição para permitir a passagem dos cruzados para o Levante através do Bósforo, o imperador bizantino exigiu deles um juramento de vassalagem. Godofredo e quase todos os outros nobres acabaram por concordar com uma versão alterada deste juramento, prometendo ajudar a devolver algumas terras a Aleixo. E na Primavera de 1097 estavam prontos para a batalha.